本网讯(化学化工学院)近日,安徽大学朱满洲/康熙团队通过调控团簇结构中单原子位点的金属/非金属属性,合成了两个结构相似的铜纳米团簇,阐明了其结构导向的光学性质差异,构建了高性能闪烁体,并成功应用于X射线成像。相关工作以“Single-Site Metal-Nonmetal Microenvironment Regulation of Copper Nanoclusters with Atomic Precision for X-ray Imaging”为题发表在《Angewandte Chemie International Edition》上(DOI: 10.1002/anie.202511261)。安徽大学博士朱晨、硕士生李霏和吉林大学博士生夏静静为论文共同第一作者;安徽大学朱满洲教授、康熙教授以及吉林大学武振楠教授为论文共同通讯作者;安徽大学李思祺教授和胡志家教授为重要参与作者。安徽大学为第一通讯单位。
闪烁体材料是将高能辐射转换成光子的一类功能性材料,广泛应用于医学成像,放射性防护、高能物理研究等领域。发展新型闪烁体材料是该领域的重要科学问题。团簇基材料由于其丰富的激发态和含有高原子序数的金属组成,有助于产生强X射线吸收;其次,金属团簇具有卓越的表面化学环境可加工性,易于与各种聚合物材料混合形成团簇基薄膜,适用于X射线成像材料的构建。基于此,金属团簇是构建新型闪烁体材料的理想选项,但是如何在材料构建中对团簇结构及闪烁体性能进行精准调控是亟待解决的难题。
针对此,研究团队发展了“单位点微环境调控”策略,调控了团簇结构中单原子位点的金属/非金属属性,合成了两个结构相似但光学性质差异较大的铜团簇。通过低温光谱以及瞬态吸收光谱等手段,发现了更慢的非辐射跃迁速率以及更弱的电子-声子的耦合能力是Cu11的光学性质强于Cu10的主要的原因。首次实现了团簇材料用于红外光区的X射线成像,其最低检测限达到694 nGy s-1,空间分辨率达到16.3 lp·mm-1。本工作为研究团簇分子内微环境对光致发光和辐射致发光的影响提供了一个理想的平台,为操纵金属团簇的光物理性质开辟了新的途径。

图. 金属团簇基闪烁体用于红外光区X射线成像




