本网讯（物质科学与信息技术研究院）磁性与二次谐波（second harmonic generation，SHG）效应之间的关系是凝聚态物理学的一个基础研究领域，同时也是一个具有重大应用潜力的研究课题。为了更清晰地理解磁性和SHG效应之间的关系，近期安徽大学物质科学与信息技术研究院的肖瑞春副教授、李惠教授和合作者们提出了一种新的磁有序材料二次谐波的分类方法。该研究成果以《Classification of second harmonic generation effect in magnetically ordered materials》为题，发表在近期的npj Quantum Materials期刊上（npj Quantum Mater. 8, 62 (2023)）。
在物质的物理性质中，对称性起着重要的作用，对称性的破缺通常伴随着物性的改变。在磁有序材料（如铁磁材料、反铁磁材料、亚铁磁材料等）中，电子自旋方向的规则排列，导致材料的时间反演对称性破缺，从而诱导出丰富的物理现象。光学探测技术，特别是二次谐波效应(SHG)，是一种有效表征磁有序材料的磁性结构的手段，在凝聚态物理的实验和理论研究中均受到了广泛的关注。然而，目前对磁有序材料的磁性结构与SHG效应之间的内在物理关联仍有待进一步厘清，这也是该领域的前沿科学问题之一。在此研究中，研究者们提出了一种磁有序材料SHG效应的新的分类方法，该分类方法为深入揭示SHG效应的对称性规则以及对探测磁有序材料的SHG效应提供了理论基础。
图1 同构群方法判断SHG效应张量元的示意图
首先，研究者们提出可以使用一种同构群的方法，可以将SHG效应张量元在磁群下的对称性问题转换为非磁点群的问题(图1)，从而较容易地获得SHG效应在所有磁群下的规律(表1)。在此基础上，他们还构建了一个包含所有磁群SHG效应和线性磁光（LMO）效应特性的词典。
表1 用同构群方法得到的SHG效应张量元在所有磁点群下的特性
根据磁相和母体相的对称性，研究者们进一步提出了一种包含七种类型的SHG效应分类方法(图2)，并对MANGDATA数据库中一千多种磁有序材料的SHG效应和线性磁光效应进行了分类(图3)。特别地，根据此分类策略，作者们预测了一种在之前的研究中尚未被发现的反常SHG效应，即SHG效应仅由磁结构贡献并表现出时间反演偶函数的特性。对几种代表性的磁有序材料的第一性原理计算，研究者们计算得到的结果与对称性分析结果是一致的。
图2 磁有序材料SHG效应分类的流程图。首先，由磁空间群（MSG）确定磁点群（MPG）。其次，根据MPG的对称性将SHG效应的张量分为四种情况（Case 1-4）。最后，根据母相是否具有反演对称性（wP、woP）确定磁有序材料的SHG类型（右侧的彩色平行四边形）。
图3 MAGNDATA数据库中磁有序材料SHG效应和线性磁光效应(LMO)分类统计结果。(a). 1432种磁有序结构中具有SHG效应和LMO效应的统计结果。(b) 496种具有SHG效应的磁有序结构分类统计结果。
相较于上世纪60年代Birss提出的将SHG效应分为i型（时间反演偶宇称）和c型（时间反演奇宇称）的分类方法，作者们提出的使用同构群的分类方法有效地简化了磁性点群下SHG效应张量特征的对称性分析过程，可以更为清晰地揭示磁有序结构和SHG效应之间的物理关系，厘清SHG效应的对称性规则。此外，建立的包含SHG效应和线性磁光效应(LMO)张量的词典以及对MANGDATA磁有序材料数据库中的两种效应的分类可以为进一步为实验探测磁有序结构提供理论指导。
该工作得到了国家自然科学基金和安徽省自然科学基金的支持。