本网讯(材料科学与工程学院詹孝文周乾坤)开发安全、高比能量全固态钠电池既是国际前沿研究课题,也是我国十大关键工程技术难题之一。其中,构造钠负极与固态电解质稳定界面,从而抑制钠枝晶生长、提高钠负极利用率是该研究课题的关键。
此前的工作中,詹孝文教授等在Na3Zr2Si2PO12 (NZSP)固态电解质表面引入一种简单、可放大的Pb/C双功能中间层,同时解决了钠负极界面润湿和低利用率难题(Zhan et al., Chem. Sci., 2022,13, 14132-14140)。但受困于钠负极界面在高电流密度下的低稳定性,NZSP基固态钠电池能承受的极限电流密度偏低,文献中报道的大部分电池都无法在0.5 mA cm-2以上实现长循环,严重制约了固态钠电池的电化学性能乃至实际应用。


图文摘要:具有Fe价梯度的自氟化界面设计助力无枝晶固态钠金属电池
针对以上问题,我校材料科学与工程学院詹孝文教授与高山教授、张朝峰教授、朱凌云教授等合作,在NZSP表面借助原位反应,设计了具有Fe价梯度的自氟化界面中间层。该工作首先巧妙地引入了一种多功能表面涂层α-Fe2O3-xFx(简称α-FeOF),通过α-FeOF层与Na负极之间的强烈反应显著提升了界面钠润湿性,将室温下界面电阻降低至31.4 Ω cm2。形成的界面中,外围(临近Na负极)的Fe金属和NaF层能阻断持续的界面反应,均匀化电流密度;而内层的Fe2+/Fe3+梯度由于其储Na能力可作为缓冲层,降低局部电流密度。这种独特的界面使相应的钠对称电池在80 ℃下能够承受高达1.9 mA cm-2的临界电流密度并实现超过1000 h的循环寿命(1 mA cm-2/1 mAh cm-2),为迄今NZSP体系的最佳性能。该策略为稳定Na|固态电解质界面提供了一种新颖高效且具有普适性的解决方案,有助于推动全固态钠电池的实际应用。
相关成果以“Self-formed fluorinated interphase with Fe valence gradient for dendrite-free solid-state sodium-metal batteries”为题发表在材料学科国际顶级期刊《Advanced Functional Materials》上,安徽大学2021级硕士研究生向乐和材料科学与工程学院江道传老师为本文共同第一作者,詹孝文、高山、张朝峰教授为通讯作者,安徽大学为第一/唯一通讯单位。




