本网讯(材料科学与工程学部 科学技术处)近日,我校材料科学与工程学部李漫波、张胜团队在团簇电催化研究领域取得重要突破。他们创新性地将亚硝酰化学与团簇催化相结合,成功开发出一种具有“自适应”特性的亚硝酰钴团簇催化剂(图1)。相关研究成果以“Synthesis of adaptive 15N-nitrosyl-Co7 nanocluster for electrocatalytic C–H functionalization“为题,发表于国际权威期刊《Nature Communications》上(DOI:10.1038/s41467-026-76516-1)。安徽大学2023级硕士研究生吴超和2024级硕士研究生张旭为该论文的共同第一作者,李漫波、张胜为通讯作者,安徽大学为唯一通讯单位。该工作是我校在“团簇催化”研究领域的显著进展之一。

图 1. 自适应15N标记钴团簇催化剂
金属团簇在催化领域极具应用潜力,然而,如何平衡其结构稳定性与催化活性一直是该领域的核心挑战。特别是在分子电催化过程中,团簇金属核的价态变化常诱发Jahn-Teller畸变,导致团簇结构崩塌。为此,开发新型稳定策略对于构建高效电催化体系至关重要。
受亚硝酰化学启发,研究团队巧妙利用一氧化氮(NO)配体独特的“自适应”特性——能以线性或弯曲等多种构型与金属中心结合,充当理想的“电子库”角色,采用硝酸钴同时作为金属源和NO配体源,成功合成了15N同位素标记的亚硝酰钴团簇,为钴团簇披上了一层稳固的“智能盔甲”。15N同位素标记技术不仅为团簇的精细结构表征提供了有力工具,更在机理层面证实了NO配体的自适应行为及其在析氢反应中的协同催化作用。基于此,该催化剂成功实现了高电流密度(200 mA/cm2)下的联烯C-H键官能团化反应,其性能显著优于传统金属配合物催化剂,为团簇分子电催化合成提供了全新的研究思路。


